Окончил Морской корпус (1905).
С 1903 – юнкер 18-го флотского экипажа, с 1905 – младший офицер крейсера «Богатырь», участник русско-японской войны 1904–1905; с 1906 – вахтенный начальник в отряде миноносцев, в 1909 – флаг-офицер штаба начальника резервной минной дивизии Балтийского флота; в 1910 – участник перехода ледокольного парохода «Вайгач» из Санкт-Петербурга во Владивосток, с августа 1910 – вахтенный начальник на ледокольном пароходе «Таймыр», участник гидрографической экспедиции по Чукотскому и Восточно-Сибирскому морям, с 1911 – помощник начальника гидрографической экспедиции Северного Ледовитого океана.
В 1912 – организатор (на деньги жены своего дяди генерал-лейтенанта Брусилова Б.А. Брусиловой Анны Николаевны) и руководитель экспедиции на парусно-паровой шхуне «Святая Анна» по прохождению Северного морского пути с запада на восток. Судно вышло в плавание из г. Санкт-Петербурга 28 июля (10 августа) 1912, из г. Александровска‑на‑Мурмане (с экипажем 24 человека) 28 августа (10 сентября), в октябре 1912 у западного берега полуострова Ямал было затерто льдами и вовлечено в самый длительный в истории российских арктических исследований дрейф (
Материалы экспедиции позволили ученым охарактеризовать подводный рельеф северной части Карского моря с впадиной на дне длиной около
Именем Брусилова названы ледниковый купол на острове Земля Георга в архипелаге Земля Франца-Иосифа, скалистые вершины (нунатаки) в горах Принс-Чарлз (Антарктида).
Публ.: Выписка из судового журнала // Затерянные во льдах. Полярная экспедиция Г.Л. Брусилова на зверобойном судне «Святая Анна». – Л., 1934.